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近日，我校材料与能源学院吴孟强教授领衔的先进电能源技术研究中心在国际著名期刊《ACS Energy Letters》上发表题为： “Efficient Trapping and Catalytic Conversion of Polysulfides by VS4 Nanosites for Li-S Batteries” (DOI: 10.1021/acsenergylett.9b00076)的研究论文。
先进电能源技术研究中心博士生王思哲和材料学院陈海元博士后为该论文的共同第一作者，先进电能源技术研究中心廖家轩研究员、吴孟强教授以及加拿大西安大略大学孙学良院士为联合通讯作者，电子科技大学材料与能源学院为第一作者以及第一通讯单位，合作研究单位为加拿大西安大略大学。《ACS Energy Letters》是新晋电化学科学领域顶级期刊杂志之一，收录了该领域最前沿的优秀论文，首个影响因子为12.277。
Table of content
随着全球经济发展，居民生活水平提高与能源领域的发展息息相关。石油、煤炭、天然气等不可再生能源的过度使用消耗引发了一系列的严重环境问题，如二氧化碳排放量增加、全球气候变暖、海平面上升等。在这一形势下，人类必须要考虑加快发展和利用可再生能源。能源的存储与转化是其中重要的一个技术环节。在储能器件中，锂离子二次电池凭借较高的储能密度、良好的充放电能力、较高使用寿命等优点，已成为人们生活中密切使用的存储设备之一，推动了电动汽车动力系统、可再生能源存储系统的推广应用，展示了广阔的前景。
然而，商业化的锂离子电池受限于材料本征的低理论容量与低的库伦效率，电池的能量密度通常低于200Wh·kg-1，越来越难以满足动力电池领域的高续航应用需求。因此，发展新型高能量能源存储设备已经成为今后能源发展领域一个重要的研究方向。在众多电化学存储设备中，锂硫电池成为其中最具发展前景的能源存储器件之一。锂硫电池正极材料采用单质硫为活性物质，具有高达1672 mAh·kg-1的理论容量，以及高达2567 Wh·kg-1的理论能量密度。同时，硫资源丰富、成本低廉、环境友好，非常适合发展为高能量密度的能源动力存储器件。鉴于此，吴孟强教授团队利用钒基材料对多硫化物的高效催化转化作用，结合碳纳米管阵列的高导电性，开发了一种具有高负载量、高能量密度的复合VS4-NCNT 电极 (简称VS@NT)。
图一：自支撑VS@NT复合锂硫电池集流体的制备流程图
如图一所示，本文利用原子层沉积、化学气相沉积以及水热法等纳米化手段制备了桃核状VS4纳米小球分布在的NCNT阵列表面柔的性自支撑复合集流体作为锂硫电池电极。VS@NT集流体相比纯碳纸比表面积提高了近60倍，可以负载更多的硫单质。
如图二所示，由于VS4独特平行链状结构导致的链间的强范德华力，多硫化物很容易在VS4链间位置得到稳定，通过DFT理论计算，VS4对Li2S4、Li2S6和Li2S8具有很强的吸引力，吸附能分别为2.35、-1.45和-1.77 eV，从而有效吸附多硫化物。通过XPS谱分析，VS4可以有效催化转化多硫化物生成硫代硫酸盐(S2O32-)，然后再通过硫代硫酸盐将长链多硫化物Li2Sx(x³4)转化为短链Li2S2/Li2S。最后，通过同步辐射技术证明，VS4是一种可逆的催化转化媒介，通过其不断地还原氧化过程，高效吸附并催化转化多硫化物，有效抑制了多硫化物的穿梭效应，从而得到了稳定的长循环性能。
图三：高硫负载量下的电化学性能以及机理示意图
如图三所示，作为锂硫电池正极材料，表现出优异的电化学性能，包括稳定的长循环性能：在2 C电流下循环1200圈，超低的容量衰减率0.037%)，高负载量下的高面积比容量：硫负载量为9.6 mg×cm-2时，面积比容量达13.0 mAh·cm-2且稳定循环超过120圈，能量密度达243.4Wh·kg-1。
吴孟强教授团队旨力于能源转换与存储领域交叉性科学研究，主要包括高性能锂离子、钠离子、钾离子二次电池，高性能超级电容器及电容电池，高比能锂/氧族电池及全固态电池，多功能石墨烯、气凝胶和柔性可穿戴电子器件等领域，取得了一系列研究成果。
文章链接: https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/full/10.1021/acsenergylett.9b00076
延伸阅读：
近年来，团队加强国际学术合作与人才培养，博士生王思哲前往加拿大西安大略大学孙学良院士团队联合培养，已发表影响因子高于10的论文3篇，相关文章列表如下：
1. Designing a highly efficient polysulfide conversion catalyst with paramontroseite for high-performance and long-life lithium-sulfur batteries. Nano Energy, 2019, 57: 230-240 If： 13.12
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285518309248
2. Graphene Oxide-Template Controlled Cuboid-Shaped High-Capacity VS4 Nanoparticles as Anode for Sodium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials, 2018, 28(34): 1801806 If： 13.325
文章链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201801806
3. Efficient Trapping and Catalytic Conversion of Polysulfides by VS4 Nanosites for Li–S Batteries. ACS Energy Letters, 2019, 4: 755-762 If： 12.277
文章链接: https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/full/10.1021/acsenergylett.9b00076
编辑：卜一珂 / 审核：王晓刚 / 发布：陈伟
