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　　近日，我校基础与前沿研究院李严波教授团队在Nature Communications（自然-通讯）期刊上发表了最新研究成果“Interface engineering of Ta₃N₅ thin film photoanode for highly efficient photoelectrochemical water splitting”。

　　该工作通过对氮化钽（Ta₃N₅）薄膜进行界面修饰，实现了高效稳定的Ta3N5基薄膜光阳极器件并用于光电催化水分解产氧。我校基础与前沿研究院博士生付杰为论文第一作者，基础与前沿研究院李严波教授为论文通讯作者，电子科技大学基础与前沿研究院为论文第一单位。

　　Ta₃N₅以其较宽的光吸收范围，合适的能带位置等优点，在人工光合成（Artificial Photosynthesis）光电催化制氢领域具良好的应用前景。但其实际转换效率远低于其理论最高效率 （15.9%），且稳定性仍存在巨大的挑战。而先进的界面修饰工程（Interface engineering）被证明不仅可以提高其光电转换效率，还可以大幅提高器件的稳定性。因此，本文对Ta₃N₅薄膜光阳极的TTa₃N₅/电解液界面和Ta₃N₅/背电极界面同时进行界面修饰，以求可以大幅提高光电转换效率的同时，实现较长时间的稳定光电催化。

　　本文将电子束蒸发和原子层沉积两种方法相结合，并使用“一步高温氮化法”，制备得到了“三明治结构”的In:GaN/Ta₃N₅/Mg:GaN薄膜光阳极（图1）。

　　图1. In:GaN/Ta₃N₅/Mg:GaN薄膜光阳极的制备流程示意图（图片来源及版权：Nature Communications及论文作者）

　　通过PL和UPS数据表明，Mg:GaN层可以通过其价带实现了光生空穴的快速注入；而In:GaN层由于In元素的引入形成了中间带隙（mid-gap band），并通过缺陷能级传输实现了对光生电子的快速传输。此外，Mg:GaN和In:GaN层还可以形成表面钝化作用，从而降低了Ta₃N₅薄膜中的缺陷浓度（图2）。

　　图2. In:GaN和Mg:GaN层的界面修饰机理及其能带位置示意图（图片来源及版权：Nature Communications及论文作者）

　　本文还通过电化学表征，发现In:GaN层主要提高了In:GaN/Ta₃N₅/Mg:GaN薄膜体相内的载流子分离效率；而Mg:GaN层主要提高了半导体/电解液界面的载流子注入效率。此外，这种高效的界面修饰方法明显减少了由于表面态缺陷引起的费米能级钉扎（Fermi level pinning）作用,从而降低了光阳极器件的起始电位（图3）。

　　图3. In:GaN和Mg:GaN层在In:GaN/Ta₃N₅/Mg:GaN薄膜中的作用 (图片来源及版权：Nature Communications及论文作者)

　　最终，将这种有效的界面修饰工程与高效的NiCoFe-Bi产氧助催化剂相结合，In:GaN/Ta₃N₅/Mg:GaN薄膜光阳极实现了最高3.46%的光电转换效率，这是目前Ta₃N₅基光阳极的最高报道效率。其优异的光电催化性能表明，先进的表面修饰工程可以进一步推进人工光合成光电催化制氢领域的发展。

　　本项研究得到了国家自然科学基金（NSFC）、日本新能源产业技术综合开发机构（NEDO）、日本文部省（MEXT）等机构的支持。

　　论文链接：

　　https://www.nature.com/articles/s41467-022-28415-4

　　作者介绍：

　　李严波，电子科技大学基础与前沿研究院教授，博导，国家青年人才。2005和2007年分获上海交通大学物理学学士和硕士学位。2010年获东京大学产业机械工学博士学位，其间获“日本文部省奖学金”、中国“国家优秀自费留学生奖学金”、东京大学工学部“研究科长赏”等。2010-2014获日本学术振兴机构（JSPS）资助在东京大学从事博士后研究工作。2014-2016于美国劳伦斯-伯克利国家实验室人工光合成联合研究中心（JCAP）从事博士后研究工作。2016年回国加入电子科技大学，开展光电催化水分解及相关的研究工作。近年来，以第一/通讯作者在Nature Catalysis、Nature Communications（4篇）、Advanced Materials、Energy & Environmental Sciences、Nano Letters（2篇）、ACS Catalysis（2篇）、ACS Energy Letters等学术期刊上发表论文；主持国家自然科学基金（面上）、四川省科技厅应用基础研究（面上）等项目；担任SCI期刊Nanoscale Research Letters及电子科技学刊（JEST）副主编。

　　付杰，电子科技大学基础与前沿研究院2017级博士研究生，目前主要研究内容为氮化钽薄膜光阳极的制备及其光电催化性能的研究。现已在Nature Communications、Nature Catalysis、ACS Catalysis、Chemistry of Materials、ACS Applied Energy Materials等期刊上以第一作者或合作作者发表论文7篇。

　　课题组网站：

　　https://www.x-mol.com/groups/li_yanbo?lang=zh