科研学术

　　近日，电子科技大学基础与前沿研究院彭翃杰研究员、刘芯言特聘研究员在Angewandte Chemie International Edition发表题为“Untangling Degradation Chemistries of Lithium–Sulfur Batteries Through Interpretable Hybrid Machine Learning”的研究论文。刘芯言特聘研究员为论文第一作者，彭翃杰研究员为论文通讯作者，电子科技大学基础与前沿研究院为论文第一作者单位和唯一通讯单位。

　　日益激增的能量需求使得发展可再生的高效储能技术成为全球共同关注的焦点。为保证对可再生间歇性能源的有效储备和利用，发展比锂离子电池能量密度更高的储能体系如锂金属电池势在必行。目前，针对此类新型电池体系的开发仍主要基于大量的实验试错，以实现对其内在反应机理的理解。然而器件性能往往受到各类复杂因素的共同影响，在较长的时间和空间维度进行快速高效的能源化学过程解耦仍面临着众多挑战。以锂硫电池为例，虽然其因具有较高的理论容量广受研究界关注，然而锂硫电池在实际工业化应用中却面临着容量衰减迅速等诸多障碍。在各类先进表征和分析方法的辅助下，众多衰减机理被逐渐提出。然而这些机理通常共同存在且互相耦合，同时显著受到器件组装参数和反应条件等的影响，也正因为此，一些基于扣式电池发展的锂硫电池优化策略在更接近实用化的边界条件效果欠佳。以上种种皆给锂硫电池面向实际应用的针对性优化带来了巨大的挑战。因此要实现锂硫电池的产业化，亟需发展更为有效的策略来理解其内在反应机理及衰减机制。

可解释混合机器学习框架示意图以及对锂硫电池循环容量的预测性能及特征分析

　　针对以上问题，作者建立了一个可解释的混合型机器学习框架用于预测与解耦具有复杂电化学反应机理的电池体系。以实验室级别的锂硫电池数据集为切入点，该模型不仅可以达到较高的电池寿命预测精度（测试集预测误差为8.9%），同时为锂硫电池的衰减机理提供了新的物理理解，指出电池正/负极容量比为决定衰减机制的关键抓手。结合实验验证，该工作阐明了锂金属负极失稳为实用化边界条件下诱发电池容量衰减的重要原因。通过进一步对此模型特征重要度进行分析，该工作成功提出了一个全新的、比传统电解液/硫质量比更为有效的指针来表征锂硫电池的循环性能，为验证和提升实用化锂硫电池指明了新方向。

　　该团队成立以来围绕人工智能和能源化学的交叉研究已经取得了一系列重要成果。针对实验室锂金属电池的单体寿命预测，团队发展了一种无需预先构筑大规模数据集的机器学习在线预测方法，实现了较高的预测精度和鲁棒性；针对复杂合金催化剂的活性预测，团队构建了不依赖额外第一性原理计算的机器学习合金催化剂预测和高通量筛选平台，实现了对多个C1分子转化反应高效催化剂的精准预测。相关成果发表于能源化学、催化等领域的旗舰期刊Journal of Energy Chemistry和ACS Catalysis。这些论文中，电子科技大学基础与前沿研究院均为第一单位和通讯单位。

　　作者简介：

　　刘芯言，电子科技大学基础与前沿研究院，“百人计划”特聘研究员/博导。2013年和2018年分别于清华大学和斯坦福大学获得学士和博士学位，博士期间师从Jens Nørskov教授。博士毕业后曾担任Facebook Inc.基础数据科学部高级数据科学家。2022年初入职基础院。目前主要研究领域是能源化学相关的理论计算和人工智能交叉研究，在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., J. Energy Chem.等国际著名期刊上发表论文二十余篇，H指数为18。

　　彭翃杰，电子科技大学基础与前沿研究院，研究员/博导，从事能源化学研究。2013年和2018年在清华大学化工系分别获得学士和博士学位。连续三年入选睿唯安全球高被引科学家（2019–2021）；入选四川省青年人才（2021）；获得教育部自然科学一等奖（第三）、颗粒学会自然科学一等奖（第三）等奖励。在Nat. Commun.、Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊上发表论文100余篇，总引用超过19000次，H指数为68。现任Chinese Chem. Lett.副主编。

　　合作者还包括清华大学化工系张强教授、陈翔博士和博士研究生李政，北京理工大学前沿交叉科学研究院黄佳琦教授、李博权副研究员。该工作得到了上述团队的数据支持。

　　论文链接：

　　https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202214037