科研学术

       2月21日，在国家杰出青年科学基金、国家重点研发项目的支持下，董帆教授团队再次在国际著名期刊《美国科学院院报》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS）上发表了题为“Boosting Exciton Dissociation and Charge Transfer in CsPbBr3 QDs via Ferrocene Derivative Ligation for CO2 Photoreduction”的研究论文，对环境与能源光催化中激子解离与电荷传递机制提供了新的认识，为钙钛矿量子点材料的光催化应用提供了全新的思路和可能性。资源与环境学院2021级硕士研究生杜晨宇为第一作者，是电子科技大学首位在PNAS发表论文的硕士研究生。基础与前沿研究院董帆教授和资源与环境学院盛剑平副研究员为论文的共同通讯作者。电子科技大学资源与环境学院为论文第一单位。

　　利用可再生太阳能，实现二氧化碳向高副加值化学品和燃料的转化，是实现我国“双碳”战略的重要方式之一。钙钛矿量子点由于其显著的量子限域效应在光催化二氧化碳还原领域引起了广泛关注。该效应可以通过载流子倍增或在尺寸限制的核心区域内同时吸收多光子，形成离域激子态，从而提高光电转换效率。然而，多激子解离和激子湮灭的内在动力学竞争，严重阻碍了激子在光催化中的应用。因此，在钙钛矿量子点光催化中，实现有效的多激子解离，并将电荷高效转移到反应位点，是突破光催化效率瓶颈的关键。

　　基于此，该研究工作利用二茂铁甲酸配体对CsPbBr3量子点进行表面修饰，并通过飞秒瞬态吸收光谱，揭示了二茂铁甲酸在CsPbBr3量子点中所发挥的显著介电屏蔽作用和优秀的电子传输能力对激子动力学。这使得经过二茂铁甲酸修饰的CsPbBr3量子点在激子动力学中表现出比纯CsPbBr3更强大的激子解离和电荷转移能力，同时表现出更优异的光催化二氧化碳还原性能。由二茂铁甲酸调控的电荷转移引起的CsPbBr3中激子动力学的多样性，为在光催化中高效利用钙钛矿量子点产生的多激子提供了更多可能性。这种与二茂铁甲酸相关的表面工程有望克服与多激子湮灭和电荷传递受阻相关的障碍，并为钙钛矿或其他量子点在光催化中更广泛的应用提供了指导。

图1 不同配位环境下量子点在激发条件下的激子解离和电子转移示意图。

图2 不同测试条件下光催化二氧化碳还原反应活性。

　　论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2315956121 

　　作者简介：

　　杜晨宇，电子科技大学资源与环境学院2021级硕士研究生，主要从事量子点光催化还原CO2研究，在PNAS、Science Bulletin、Journal of Catalysis等学术期刊发表论文5篇。申请国家发明专利2项，授权1项。获得第二届中国研究生“双碳”创新与创意大赛全国一等奖。

　　盛剑平，电子科技大学资源与环境学院，副研究员，硕士生导师。研究方向包括环境与能源催化、二氧化碳转化等方面的研究。主持国家自然科学基金项目1项、国家重点研发计划子课题1项、中国博士后科学基金面上项目1项，以及四川省科技创新创业苗子工程重点项目1项，中国气象局气候资源经济转化重点项目1项。在PNAS，Science Bulletin，ACS Nano，ACS Catalysis，Applied Catalysis B: Environmental，Small，Analytical Chemistry等学术期刊上发表论文40余篇，ESI高被引论文8篇，总被引4000余次，H因子32。2023年获第二届中国研究生“双碳”创新与创意大赛全国一等奖与优秀指导教师奖、博士学位论文荣获国家一级学会“中国有色金属学会”颁发的全国《2020NFSOC优秀博士学位论文奖》。担任SCI一区期刊《Chinese Chemical Letters》编委、SCI期刊《Frontiers in Chemistry》光催化与光化学方向副主编、以及中国科协“卓越行动计划”高起点新刊《Green Carbon》青年编委。