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　　近日，在国家自然科学基金和国家博士后创新人才计划等项目资助下，基础与前沿研究院董帆教授团队在国际著名期刊《Procceedings of the National Academy of Sciences》（美国科学院院报，PNAS）上发表题为“Resolving the overlooked photochemical nitrophenol transformation mechanism induced by nonradical species under visible light”的研究论文，2022级硕士研究生刘淑君为论文第一作者，董帆教授和王红博士后为论文共同通讯作者，基础与前沿研究院为论文第一单位。

　　硝基苯酚化合物在影响空气质量和人类健康方面扮演着关键角色。这些化合物具备强大的光吸收能力，特别是在近紫外线和可见光范围内，能够显著影响气溶胶的辐射强迫。在大气中，它们能够通过光解作用生成羟基自由基（•OH）、亚硝酸盐以及亚硝酸（HONO），这些物质可进一步推动大气氧化过程和活性氮物种（RNS）的生成。因此，深入理解硝基苯酚的光化学转化机制对于阐明其对大气环境的影响至关重要。由于硝基苯酚具有较大的表面积和强吸附能力，所以在大气中能够形成稳定的大规模颗粒悬浮系统，从而提高了反应活性。然而，目前关于硝基苯酚在颗粒物表面的光解途径未被揭示，且可见光在该过程中的作用常被忽略。

　　针对所存在的关键科学问题，该团队选取了4-硝基苯酚（大气中含量丰富的硝基苯酚化合物之一）作为研究对象，探索了其在大气中光活性矿物颗粒（TiO2）表面的光化学转化机制。研究团队运用原位漫反射红外傅立叶变换光谱和原位拉曼光谱技术，对4-硝基苯酚在颗粒表面的动态演化过程进行了细致研究，并利用质子转移反应飞行时间质谱仪（PTR-TOF-MS）和气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）检测了主要的气相产物。此外，通过理论计算和Fukui函数分析了分子间的相互作用，并借助淬灭实验和电子顺磁共振（EPR）技术，揭示了非自由基物种在可见光解过程中的独特作用。研究还发现，这种非自由基诱导的硝基苯酚光解行为在多种颗粒表面（如A1粉尘和Fe2O3）上具有普遍性。

　　这是首次报道在可见光照射下硝基苯酚的快速光解转化机制，这项研究不仅丰富了我们对硝基苯酚光化学转化机制的认识，还突出了大气氧分子在HONO生成中的决定性作用。

　　作者简介：

　　王红，电子科技大学基础与前沿研究院博士后，主要研究内容为大气活性氮界面光化学转化机制。迄今为止，以第一或通讯作者在PNAS，Angewandte Chemie,  Environmental Science & Technology (Letters)等期刊发表SCI论文15篇，主持国家自然科学基金青年基金和博士后面上项目，曾荣获国家博士后创新人才支持计划（2023年）、四川省优秀大学毕业生（2023年），上海同济高廷耀青年博士生杰出人才奖学金（2022年）等。

　　刘淑君，电子科技大学2022级硕士研究生，2024级博士研究生，主要从事大气活性氮界面光化学转化机制研究，以第一作者在国际期刊PNAS发表SCI论文一篇，合作发表论文一篇。

　　论文链接：https://doi.org/10.1073/pnas.2401452121