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近日，电子科技大学基础与前沿研究院教授董帆团队在美国《国家科学院院刊》上发表研究论文，首次报道在可见光照射下硝基苯酚的快速光解转化机制。
硝基苯酚化合物在影响空气质量和人类健康方面扮演着关键角色。这些化合物具备强大的光吸收能力，特别是在近紫外线和可见光范围内，能够显著影响气溶胶的辐射强迫。在大气中，它们能够通过光解作用生成羟基自由基（·OH）、亚硝酸盐以及亚硝酸（HONO），这些物质可进一步推动大气氧化过程和活性氮物种（RNS）的生成。因此，深入理解硝基苯酚的光化学转化机制对于阐明其对大气环境的影响至关重要。由于硝基苯酚具有较大的表面积和强吸附能力，所以在大气中能够形成稳定的大规模颗粒悬浮系统，从而提高了反应活性。然而，目前关于硝基苯酚在颗粒物表面的光解途径未被揭示，且可见光在该过程中的作用常被忽略。
针对这些关键科学问题，该团队选取了4-硝基苯酚作为研究对象，其是大气中含量丰富的硝基苯酚化合物之一。团队探索了其在大气中光活性矿物颗粒表面的光化学转化机制，运用原位漫反射红外傅立叶变换光谱和原位拉曼光谱技术，对4-硝基苯酚在颗粒表面的动态演化过程进行了细致研究，并利用质子转移反应飞行时间质谱仪和气相色谱-质谱联用仪检测了主要的气相产物。
此外，通过理论计算和Fukui函数分析了分子间的相互作用，并借助淬灭实验和电子顺磁共振技术，研究揭示了非自由基物种在可见光解过程中的独特作用。研究还发现，这种非自由基诱导的硝基苯酚光解行为在多种颗粒表面具有普遍性。
研究人员表示，这是首次报道在可见光照射下硝基苯酚的快速光解转化机制，这项研究不仅丰富了我们对硝基苯酚光化学转化机制的认识，还突出了大气氧分子在HONO生成中的决定性作用。
相关论文信息：https://doi.org/10.1073/pnas.2401452121
报道链接：https://news.sciencenet.cn/htmlnews/2024/8/529025.shtm
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