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　　近日，材料与能源学院陈俊松/吴睿团队在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为“Carbon Nanocage Supported Asymmetrically Coordinated Nickle Single-Atom for Enhanced CO2Electroreduction in Membrane Electrode Assembly”的研究性论文，报道了一种适用于膜电极组件（MEA）的中空多孔碳纳米笼负载的非对称配位Ni-NBr-C单原子催化剂。硕士研究生林蓥汐为论文第一作者，材料与能源学院陈俊松教授、吴睿副研究员与华中科技大学夏宝玉教授为论文共同通讯作者，电子科技大学材料与能源学院为第一署名单位。

　　开发高效催化剂以在MEA中实现高效的CO2电还原（CO2RR）依然面临众多挑战。将气体扩散层集成到MEA系统中，可以有效解决CO2外部扩散的限制，并为提高活性位点的利用率及加快CO2RR过程中的传质速率提供必要条件。研究表明，通过优化Ni单原子的配位环境和载体结构，可显著提升催化剂的本征活性和选择性。此外，MEA中的气-液-固三相界面，特别是内部与外部扩散，是决定催化性能的关键因素。催化剂的微观结构如孔隙结构和纳米通道，对这些扩散过程至关重要。因此，理想的催化剂不仅要具备高催化活性，还应有丰富的纳米孔道结构，以满足MEA应用的实际需求。

图1.阴极催化剂的设计思路

　　在本研究中，研究人员采用NaBr辅助的限域热解策略，开发出一种Ni单原子催化剂，该催化剂具有非对称配位的轴向NiN4Br位点，并将其锚定在Br/N共掺杂的中空碳纳米笼上。这一独特的设计显著提升了催化剂本征活性和传质效率。在MEA装置中，该催化剂展现出优异的催化活性，在50至350 mA cm−2的电流密度范围内保持了超过97%的CO法拉第效率。在350 mA cm−2的高电流密度下，Ni-NBr-C能够长时间运行（超过85小时），维持稳定的电池电压（2.66 ± 0.2 V），显示出其在工业规模应用中的巨大潜力。此外，有限元分析进一步证实，中空结构促进了CO2在阴极的有效扩散，确保了MEA内较高的CO2浓度，有利于提高MEA的性能。

图2. MEA性能及有限元模拟分析

　　论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202414569