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　　近日，资源与环境学院师资博士后何烨在国际著名期刊《Nature Communications》上发表了题为“Metastable dual-defect states drive deep protonation for selective CO₂ photomethanation”的研究论文，揭示了光催化中活性位点的动态行为在电子与质子调中的关键作用，为高效电子耦合质子传递与高选择性催化提供了新的机制认知与设计思路。资源与环境学院孙艳娟研究员、基础与前沿研究院董帆教授、华东理工大学戴升教授为论文共同通讯作者，资源与环境学院师资博士后何烨为论文第一作者，资源与环境学院为论文第一单位。

　　质子传递（proton shuttling）是催化反应中的关键步骤，尤其在质子耦合电子转移（PCET）体系中，质子化与电子转移高度协同，直接影响中间体生成、反应速率、能量转化效率及产物选择性。可持续催化中，水因丰富且绿色常作为质子供体，但其较高的键解离能使质子解离与迁移动力学受限。通过缺陷工程在催化剂中构建带隙中态，可降低水分解能垒、优化费米能级附近电子态并增强H₂O与活性位的杂化，从而加速H–O键断裂并提高质子供给效率；但缺陷过多又会削弱材料稳定性，因此如何在“足够的活性电子态”和“可接受的结构稳定性”之间取得平衡仍是挑战。另一方面，质子与电子传递在时间与空间上的不同步、迁移路径冗长及空间位阻，会导致质子–电子耦合失配和副反应增加，限制催化性能。将质子迁移距离压缩到相邻活性位点的原子尺度，并在这些位点引入增强的电子态，有望同时突破水活化和质子传递两大瓶颈，实现高效、选择性催化。

图1. 亚稳态相邻双空位位点原位构筑及反应示意图

　　作者们提出一种原位策略来构建亚稳态相邻双空位（MADV）位点，其中动态调节的电子态可实现快速电子转移，位点得空间邻近性确保高效的质荷传输，二者共同增强质子耦合电子转移。Ti3d衍生的活性电子态促进H₂O分解，提供丰富的质子并形成羟基化表面以激活CO₂。同时，双空位的相邻性诱导双齿配位，降低CO₂还原势垒并将选择性导向CH₄。MADV位点实现了近100%的CO₂到CH₄的选择性，产率为251.85μmol g⁻¹h⁻¹，约为原始TiO₂的75倍。这些发现凸显了具有活性电子态的相邻位点在质子化过程中的重要性，并为设计选择性催化系统提供了指导。

图2. 亚稳态相邻双空位位点的表征结果

　　论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-65748-2

　　作者简介：

　　何烨，资源与环境学院智能环境与传感技术团队师资博士后，主要研究方向为催化过程中界面的动态演变及土壤大气界面含氮物种的跨介质传输。已在PNAS, Nat. Commun.，Environ. Sci. Technol.，ACS Catal.等期刊发表SCI一作论文7篇，合作发表SCI论文32篇。主持国家自然科学基金青年科学基金（C类）项目、博士后面上等2项省部级项目。获得博士后国资B档资助（2025年）、四川省优秀大学毕业生（2025年）、2024年度成电杰出学生（研究生）等。

　　孙艳娟，资源与环境学院智能环境与传感技术团队负责人，研究员、博士生导师，四川省重要人才计划入选者。主持国家自然科学基金国际合作项目、面上项目和省部级科研项目等8项，以第一和通讯作者身份在Nat. Commun.、Environ. Sci. Technol.、Research、ACS Nano、ACS Catal.、Appl. Catal. B: Environ.等国际期刊上发表SCI论文40余篇，发表的论文被SCI引用1.7万余次，H index为70。获得省部级自然科学奖一等奖和二等奖3项，连续5年入选科睿唯安高被引科学家榜单。